São Raimundo estudou filosofia e retórica em Barcelona, doutorou-se em direito em Bolonha e tornou-se professor de direito canónico. Anos mais tarde, o bispo de Barcelona, Berenguer IV, numa viagem a Itália, sugeriu-lhe que se tornasse professor no seminário que pretendia fundar na sua diocese. Regressou à Catalunha e, em 1222, tornou-se dominicano. Um ano mais tarde, com a ajuda de São Pedro Nolasco, fundou a Ordem dos Mercedários, com o objetivo de resgatar escravos cristãos.
O apreço de Gregório IX pela cultura jurídica de São Raimundo Gregório IX ofereceu-lhe o arcebispado de Tarragona, que era grande, e encarregou-o de recolher todos os actos disciplinares e dogmáticos dos papas. Assim o fez e Gregório IX ofereceu-lhe o arcebispado de Tarragona. No entanto, recusou-o, porque queria continuar a ser um simples Frade dominicano. Atingido por uma doença, regressa ao seu primeiro mosteiro para viver uma vida isolada.
Em 1238, os dominicanos elegeram-no Mestre Geral da OrdemFoi o terceiro depois de S. Domingos de Guzman e do Beato Jordão da Saxónia. Aos setenta anos de idade, deixou a comissão e voltou à oração e ao estudo. Morreu em Barcelona a 6 de janeiro de 1275. Foi declarado beato por Paulo III em 1542, e santo por Clemente VIII em 1601. Os seus restos mortais encontram-se na Catedral de Barcelona.
