Święty Rajmund studiował filozofię i retorykę w Barcelonie, uzyskał doktorat z prawa w Bolonii i został profesorem prawa kanonicznego. Wiele lat później biskup Barcelony, Berenguer IV, podczas podróży do Włoch, zasugerował mu, aby został profesorem w seminarium, które chciał założyć w swojej diecezji. Powrócił do Katalonii i w 1222 r. został dominikaninem. Rok później, z pomocą świętego Piotra Nolasco, założył Zakon Mercedariuszy, którego celem było ratowanie chrześcijańskich niewolników.
Uznanie Grzegorza IX dla kultury prawnej święty Raymond był wielki i powierzył mu zebranie wszystkich aktów dyscyplinarnych i dogmatycznych papieży. Uczynił to, a Grzegorz IX zaproponował mu arcybiskupstwo Tarragony. Odmówił jednak, ponieważ chciał pozostać prostym biskupem. Zakonnik dominikański. Dotknięty chorobą powraca do swojego pierwszego klasztoru, by wieść życie w odosobnieniu.
W 1238 roku dominikanie wybrali go Mistrz Generalny ZakonuBył trzecim po św. Dominiku z Guzman i bł. Jordanie z Saksonii. W wieku siedemdziesięciu lat opuścił komisję i powrócił do modlitwy i studiów. Zmarł w Barcelonie 6 stycznia 1275 roku. Został ogłoszony błogosławionym przez Pawła III w 1542 roku, a świętym przez Klemensa VIII w 1601 roku. Jego szczątki znajdują się w katedrze w Barcelonie.