San Raimondo studiò filosofia e retorica a Barcellona, conseguì il dottorato in legge a Bologna e divenne professore di diritto canonico. Anni dopo, il vescovo di Barcellona, Berenguer IV, durante un viaggio in Italia, gli suggerì di diventare professore nel seminario che voleva fondare nella sua diocesi. Tornato in Catalogna, nel 1222 divenne domenicano. Un anno dopo, con l'aiuto di San Pietro Nolasco, fondò l'Ordine dei Mercedari, con lo scopo di salvare gli schiavi cristiani.
L'apprezzamento di Gregorio IX per la cultura giuridica di santo Raymond era grande, e gli affidò la raccolta di tutti gli atti disciplinari e dogmatici dei papi. Lo fece e Gregorio IX gli offrì l'arcivescovado di Tarragona. Tuttavia, egli la rifiutò, perché desiderava rimanere un semplice Frate domenicano. Colpito dalla malattia, torna al suo primo monastero per vivere una vita appartata.
Nel 1238 i Domenicani lo elessero Maestro Generale dell'OrdineFu il terzo dopo San Domenico di Guzman e il Beato Giordano di Sassonia. All'età di settant'anni lasciò l'incarico e tornò alla preghiera e allo studio. Morì a Barcellona il 6 gennaio 1275. Fu dichiarato beato da Paolo III nel 1542 e santo da Clemente VIII nel 1601. Le sue spoglie si trovano nella Cattedrale di Barcellona.