Saint Raymond étudie la philosophie et la rhétorique à Barcelone, obtient un doctorat en droit à Bologne et devient professeur de droit canonique. Des années plus tard, l'évêque de Barcelone, Berenguer IV, lors d'un voyage en Italie, lui propose de devenir professeur au séminaire qu'il veut établir dans son diocèse. Il retourne en Catalogne et, en 1222, il devient dominicain. Un an plus tard, avec l'aide de saint Pierre Nolasco, il fonde l'ordre des Mercédaires, dans le but de sauver les esclaves chrétiens.
L'appréciation par Grégoire IX de la culture juridique des saint Raymond était grand, et le chargea de rassembler tous les actes disciplinaires et dogmatiques des papes. Il le fit et Grégoire IX lui offrit l'archevêché de Tarragone. Il le refusa cependant, car il souhaitait rester un simple Frère dominicain. Atteint par la maladie, il retourne dans son premier monastère pour y mener une vie retirée.
En 1238, les dominicains l'ont élu Maître général de l'OrdreIl fut le troisième après saint Dominique de Guzman et le bienheureux Jourdain de Saxe. À l'âge de soixante-dix ans, il quitta la commission et retourna à la prière et à l'étude. Il mourut à Barcelone le 6 janvier 1275. Il fut déclaré bienheureux par Paul III en 1542 et saint par Clément VIII en 1601. Sa dépouille mortelle se trouve dans la cathédrale de Barcelone.
